我國科學(xué)家發(fā)現(xiàn) 基元化學(xué)反應(yīng)中存在自旋軌道分波量子干涉現(xiàn)象

中國科大王興安教授課題組與中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所孫志剛研究員和楊學(xué)明院士課題組合作，發(fā)現(xiàn)了基元化學(xué)反應(yīng)中自旋軌道分波的量子干涉現(xiàn)象，揭示了電子自旋 - 軌道相互作用對化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程的影響。

自 1925 年烏倫貝克和古德施密特發(fā)現(xiàn)電子自旋現(xiàn)象起，人們在原子和分子等體系中發(fā)現(xiàn)電子自旋與軌道角動量的耦合會導(dǎo)致許多有趣現(xiàn)象的發(fā)生，比如：原子能級的分裂，磁晶各向異性和半導(dǎo)體中的量子霍爾效應(yīng)等。

據(jù)悉，電子自旋和軌道角動量的耦合會對原子和分子的碰撞過程會產(chǎn)生影響。在化學(xué)反應(yīng)中，電子自旋軌道耦合會導(dǎo)致反應(yīng)散射分波的分裂，進(jìn)而使得分波可能存在一些精細(xì)結(jié)構(gòu)。

針對電子自旋和軌道角動量的研究長期面臨一個未知并極具挑戰(zhàn)的問題：電子自旋軌道耦合是否能夠以及如何影響化學(xué)反應(yīng)的動力學(xué)過程?

為解決這一問題，研究人員以實(shí)驗和理論相結(jié)合對電子自旋和軌道角動量在氟原子與氫分子的反應(yīng) F+HD->HF+D 中的影響進(jìn)行了研究：

圖注： D 原子產(chǎn)物離子速度影像，圖左側(cè)顯示為前向散射方向的 “馬蹄鐵”形結(jié)構(gòu)。

· 實(shí)驗方面，通過將交叉分子束方法、時間切片離子速度成像技術(shù)與近閾值電離技術(shù)相結(jié)合，應(yīng)用高分辨的實(shí)驗測量獲得了產(chǎn)物轉(zhuǎn)動量子態(tài)分辨的微分散射截面，并在微分散射截面前向散射方向觀測到了一個獨(dú)特的馬蹄鐵形結(jié)構(gòu);

· 理論方面，發(fā)展了考慮電子角動量效應(yīng)的量子動力學(xué)理論模擬方法，對這個獨(dú)特的馬蹄鐵形動力學(xué)結(jié)構(gòu)進(jìn)行了解釋。

最終理論表明理這一動力學(xué)結(jié)構(gòu)是由具有正負(fù)宇稱的自旋軌道分裂的共振分波的量子干涉導(dǎo)致的，同時這也表明自旋 - 軌道相互作用能夠有效地影響化學(xué)反應(yīng)動力學(xué)過程。

該成果于 2021 年 2 月 26 日發(fā)表在《科學(xué)》(Science)雜志上。中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)合肥微尺度物質(zhì)科學(xué)國家研究中心陳文韜博士是本論文的第一作者。

該工作得到了國家重點(diǎn)研發(fā)計劃、國家自然科學(xué)基金和中國科學(xué)院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(B 類)的支持。

關(guān)鍵詞： 科學(xué)家 基元化學(xué)反應(yīng) 量子