記者從中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)獲悉,該校國家同步輻射實(shí)驗(yàn)室姚濤教授課題組與化學(xué)與材料科學(xué)學(xué)院楊金龍教授課題組合作,首次精確探測到釕基單原子催化劑在酸性電化學(xué)析氧反應(yīng)過程中的催化活性位點(diǎn)的動(dòng)態(tài)變化過程,并依此設(shè)計(jì)出高活性和高穩(wěn)定性的酸性析氧催化劑,研究成果近日在線發(fā)表于《自然·通訊》雜志上。
質(zhì)子交換膜水電解池(PEMWE)因其轉(zhuǎn)化效率高、氫氣純度高、無污染等優(yōu)點(diǎn)被認(rèn)為是最具發(fā)展?jié)摿Φ囊环N制氫技術(shù)。然而,陽極析氧反應(yīng)由于其緩慢的動(dòng)力學(xué)速率以及催化劑在酸性環(huán)境下的不穩(wěn)定性,成為制約PEMWE廣泛應(yīng)用的瓶頸,亟須設(shè)計(jì)高效穩(wěn)定的酸性析氧電催化劑來提升PEMWE的效率。但如何在工作條件下實(shí)時(shí)監(jiān)測催化劑的活性位原子和電子的動(dòng)態(tài)變化過程,成為目前催化劑理性設(shè)計(jì)的前提和挑戰(zhàn)。
研究團(tuán)隊(duì)選取活性位點(diǎn)高度均一的釕基單原子催化劑作為研究對象,該催化劑在析氧反應(yīng)中達(dá)到10mA/cm2的電流密度僅需267mV的過電勢。同時(shí),利用同步輻射原位X射線吸收譜和紅外譜實(shí)驗(yàn)裝置,實(shí)時(shí)監(jiān)測催化劑在工作條件下結(jié)構(gòu)的動(dòng)態(tài)演化過程。理論計(jì)算也進(jìn)一步證實(shí)了動(dòng)態(tài)氧吸附可以有效地促進(jìn)電子由釕原子向被吸附的氧原子傳遞,有效地避免對反應(yīng)物種的強(qiáng)吸附,從而顯著降低反應(yīng)所需的過電勢,促進(jìn)了其催化活性的顯著提高。
這項(xiàng)發(fā)現(xiàn)為今后PEMWE實(shí)際應(yīng)用開發(fā)新型高效穩(wěn)定的催化劑提供了實(shí)驗(yàn)基礎(chǔ),也為原子尺度研究催化材料表面/界面的動(dòng)態(tài)過程提供了理論指導(dǎo)。(記者吳長鋒)
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